氢气燃料电池具有能量转化效率高、绿色环保的特点，在新能源汽车、储能电站和轨道交通等领域具有广阔的应用前景。其阴极发生着缓慢的氧还原反应，需要高活性、高耐久性和低成本的氧还原电催化剂材料。然而，目前大规模商业应用的电催化剂是高比表面积炭黑负载Pt材料，其Pt用量较高导致电池成本居高不下，高比表面积炭黑抗电化学腐蚀能力较差，导致载体自身稳定性不足，同时炭黑载体和负载Pt颗粒之间相互作用力较弱，使得负载的Pt容易发生迁移、团聚等失活行为。针对目前已有的高比表面积炭黑负载Pt催化剂存在的问题，

　　近日，国防科技大学冯坚、冯军宗团队联合武汉科技大学陈永婷、珞氢新材料有限公司，提出一种基于炭气凝胶的解决思路，设计了一种原位掺杂单原子金属和氨气热解工艺，制备出具有多级孔、单原子金属-N掺杂结构、高比表面积和石墨化的炭气凝胶，用于氧还原电催化剂中Pt基纳米颗粒载体材料，石墨化结构缓解了炭载体电化学腐蚀、金属-N掺杂结构增强了载体和负载Pt相互作用力，连通的多级孔结构优化了氧气传质，在低Pt氢气燃料电池中显示出了较好的应用前景，相关研究成果发表于能源和材料领域的顶刊《Advanced Materials》，该工作的第一作者是国防科技大学罗燚博士。

　　要点1：单原子金属-N掺杂结构带有负电荷，Pt前驱体H2PtCl6中Pt离子带有正电荷，正负电荷相互作用，促进了Pt离子在负载过程中均匀分散，同时在高温氢气热还原过程中，单原子金属-N锚定Pt，缓解Pt颗粒高温团聚，在1000°C高温下，得到小尺寸有序Pt合金纳米颗粒。以不同单原子金属-N-C气凝胶为载体，可以得到不同的小尺寸Pt-金属合金颗粒，发展了一种通用的合成有序Pt合金纳米颗粒的策略。掺杂的单原子金属在气凝胶热解过程中，起到了催化石墨化的作用，金属-N-C气凝胶电导率较高。其中Fe-N-C气凝胶具有明显的石墨化骨架结构，对应的电导率高于Co-N-C、Ni-N-C和Mn-N-C。以金属盐溶胶和酚醛溶胶混合制备出的金属-N-C气凝胶材料具有大孔、介孔和微孔组合的多级孔结构，有利于氧气传质。

　　图3. PtFe/Fe-N-C气凝胶组装低Pt氢气燃料电池膜电极性能图. (a) 不同Pt载量H2-O2燃料电池极化曲线和功率密度, (b) 不同Pt载量H2-air燃料电池极化曲线和功率密度曲线, (c) 老化测试前后膜电极循环伏安特性曲线, (d) 老化测试前后膜电极极化曲线. (e) 旋转圆盘电极测试质量活性, (f) 膜电极氧气传递阻力.

　　要点2：PtFe/Fe-N-C气凝胶组装的膜电极实现了低Pt、高活性和高耐久性，表明气凝胶连通的多级孔结构有利于传质，石墨化骨架增强了抗电化学腐蚀能力， Fe-N掺杂结构提高了载体和负载Pt之间相互作用力。当单片燃料电池阴极Pt负载量为0.05 mg Pt/cm2时，氢-空气膜电极峰值功率密度1.20 W/cm2，0.60 V电压对应电流密度2.20 A/cm2，超过Pt负载量为0.10 mg Pt/cm2的商业Pt/C组装的膜电极和美国能源部制定的指标数据。膜电极加速老化测试六万圈后，电化学活性比表面积不发生变化，0.8A/cm2电流密度下对应的电压仅下降8 mV。

　　图4. 不同炭载体上负载Pt颗粒耐久性测试结果. (a) 纯炭载体和Fe-N-C载体负载Pt、Pt Fe和Pt3Fe键合能, (b) 纯炭载体和Fe-N-C载体负载Pt、Pt Fe和Pt3Fe优化结构, (c) 分子动力学拟合纯炭载体和Fe-N-C载体负载Pt团簇团聚过程示意图.

　　要点3：通过分子动力学和DFT计算揭示了Fe-N-C载体具有锚定Pt颗粒，缓解其团聚的效果，且Fe-N掺杂结构增强了炭载体的抗电化学腐蚀性。